国藩回驻巴河，简校军实。因奏言自洪杨内乱，镇江克复，金陵逆首，凶焰久衰。徒以陈玉成往来江北，勾结捻匪，庐州、浦口、三河等处，迭挫我师。遂令皖北之糜烂日广，江南之贼粮不绝。欲廓清诸路，必先破金陵。欲破金陵，必先驻重兵滁和，而后可去江宁之外屏，断芜湖之粮路。欲驻兵滁和，必先围安庆，以破陈逆之老巢，兼捣庐州，以攻陈逆所必救。进兵须分四路：南则循江而下，一由宿松、石牌规安庆，一由太湖、潜山规桐城。北则循山而进，一由英山、霍山攻舒城，一由商城、六安规庐州。南军驻石牌，则与杨岳斌黄石矶之师联为一气；北军至六安州，则与寿州之师联为一气。国藩请自规安庆，多隆阿、鲍超取桐城，胡林翼取舒城，李续宜规庐州。奏入，上是之。
十年二月，贼酋陈玉成犯太湖，国藩分兵破之。四月，赏兵部尚书衔，署两江总督，六月，补两江总督，以钦差大臣督办江南军务。七月，命皖南军务统归国藩督办。十一年，国藩进驻祁门，督饬杨岳斌、彭玉麟、曾国荃、鲍超等水陆夹击，为逐层扫荡之计。先后复黟县、都昌、彭泽、东流、建德、休宁、徽州、义宁。悍贼数万，据安庆久不下。曾国荃、多隆阿等围之。陈玉成来援，诸军击走之，拔其城，贼无脱者。进复池州、铅山、无为、铜陵及泥汊、神塘河、运漕、东关各隘。赏太子少保衔。命统辖江苏、安徽、江西、浙江四省军务，巡抚、提镇以下悉归节制。
国藩力辞，上不许。谕曰：“前命曾国藩以钦差大臣节制江浙等省巡抚提镇，以一事权。曾国藩自陈任江督后，于皖则无功可叙，于苏则负疚良深，并陈用兵之要，贵得人和，而勿尚权势；贵求实际，而勿争虚名，恳请收回成命。朕心深为嘉许，仍谕令节制四省以收实效。曾国藩复陈下情，言见在诸路出师将帅联翩，威柄太重，恐开斯世争权竞势之风，兼防他日外重内轻之渐。足见谦卑逊顺，虑远思深，得古大臣之体。在曾国藩远避权势，自应如此存心。而国家优待重臣，假以事权，从前本有成例。曾国藩晓畅戎机，公忠体国，中外咸知，当此江浙军务吃紧，生民涂炭，我两宫皇太后孜孜求治，南望增忧，若非曾国藩之悃忱真挚，岂能轻假事权。所有四省巡抚提镇以下各官，仍归节制。该大臣务以军事为重，力图攻剿，以拯斯民于水火之中。毋再固辞。”
先是贼围杭州，国藩迭奉援浙之命，咨令太常寺卿左宗棠统军入浙，檄派张运兰、孙昌国等水陆各营均归调度，以厚兵力，并拨给钱漕厘金以清所部积欠。因奏称左宗棠前在湖南抚臣骆秉章幕中赞助军谋，兼顾数省，其才实可独当一面。恳请明降。谕旨令左宗棠督办浙江全省军务。
上以浙江巡抚王有龄及江苏巡抚薛焕不能胜任，著曾国藩察看具奏，并迅速保举人员，候旨简放。国藩奏言，苏浙两省群贼纵横，安危利钝系于巡抚一人。王有龄久受客兵挟制，难期振作，欲择接任之人，自以左宗棠最为相宜。惟此时杭州被困，必须王有龄坚守于内，左宗棠救援于外。俟事势稍定，乃可更动。至江苏巡抚一缺，目前实无手握重兵之人可胜此任，查有臣营统带淮扬水师之福建延建邵遗缺，道员李鸿章劲气内敛，才大心细，若蒙圣恩将该员擢署江苏巡抚，臣再拨给陆军，便可驰赴下游，保卫一方。